The Development of K-Oms Supported Nanorods Core@shell Type Bimetallic Nanoclusters for the Hydrogen Production Via the Catalytic Decomposition of Aqueous Hydrazine Borane

Abstract

Bu doktora tez çalışmasının amacı, son yıllarda üzerinde yoğun bir şekilde çalışılan bor malzemelerinden biri olan hidrazin boranın (HB, N2H4BH3) sulu çözeltisinden tam bozunma tepkimesiyle hidrojen üretimini ılımlı koşullar altında sağlayacak katı destekli çekirdek@kabuk türü bimetalik nanokatalizörlerinin geliştirilmesini üzerinedir. Bu çalışmada K-OMS-2 tipi manganez oksit oktahedral moleküler elek nanoçubukları destekli bimetalik Ni@Ir çekirdek-kabuk nanoparçacıkları sentezlenmiş ve ileri analitik/spektroskopik ve görüntüleme teknikleri kullanılarak tanımlanmıştır. Tanımlama yöntemlerinden elde edilen sonuçlar K-OMS-2 yüzeyine bulutlaşma yapmadan dekore edilmiş ortalama parçacık boyutları 8.5 nm olan Ni@Ir nanokümelerinin oluştuğunu göstermiştir. K-OMS-2 destekli Ni@Ir nanokümelerinin katalitik uygulamaları hidrazin boranın (HB, N2H4BH3) tam bozunma tepkimesinde gerçekleştirilmiştir. Bu yeni katalizör hedef katalitik tepkimeyi tam bozunmada 2590 sa-1 (%100 dönüşüm) çevrim frekansıyla kataliz etmektedir. Daha da önemlisi sahip olduğu yüksek kararlılıktan dolayı hedef katalitik tepkimede beşinci tekrar kullanımda bile sahip olduğu başlangıç etkinliğinin >%78'ini korumaktadır.

The aim of this doctoral work is the development of solid-supported core@shell-type bimetallic nanoclusters that provide hydrogen generation under mild conditions from the complete decomposition of hydrazine borane (HB, N2H4BH3), which is one of the boron materials that has intensively been studied in the chemical hydrogen storage over the last few years. In this study, bimetallic Ni@Ir core-shell nanoparticles supported by K-OMS-2 type manganese oxide octahedral molecular sieve nanorods have been synthesized and characterized using advanced analytical/spectroscopic and visualization techniques. The result gained from these analyses have showed that Ni@Ir nanoclusters with an average particle size of 8.5 nm formed on the K-OMS-2 surface without clouding. The catalytic application of K-OMS-2 supported Ni@Ir nanoclusters has been examined in the complete decomposition of hydrazine borane (HB, N2H4BH3). This new catalyst catalyzes the target catalytic reaction with a turnover frequency of 2590 h-1 at the complete decomposition (100% conversion). More importantly, it shows high stability throughout the catalytic runs, which maintains >78% at initial activity even fifth reuse.