The Development of Solid-Supported Bimetallic Alloy Nanoclusters, for the High Purity Hydrogen Production From the Catalytic Complete Decomposition of Aqueous Hydrazine Borane

Abstract

Bu tez çalışmasının amacı katı bir hidrojen depolayıcı olarak son yıllarda öne çıkan hidrazin-boranın (N2H4BH3, HB) katalitik tam bozunma tepkimesini katalizleyecek heterojen katalitik sistemlerin geliştirilmesidir. Bu amaçla tez kapsamında mağnezyum oksit (MgO) destekli rodyum (Rh) nanokümeleri (Rh@MgO) ve titanyum(IV) oksit (TiO2) destekli nikel (Ni)-rodyum (Rh) alaşım nanokümeleri (NiRh@TiO2) sentezlenmiş ve ileri analitik/spektroskopik yöntemlerle tanımlanmıştır. Hazırlanan bu heterojen katalizörlerin katalitik performansları, ılımlı koşullar altında (50 °C, açık hava) hidrazin-boranın katalitik tam bozunma tepkimesinde incelenmiştir. Elde edilen sonuçlar Rh@MgO katalizörü için bu tepkime %100 dönüşümle 2005 sa-1 çevrim frekansı (TOFcomplete) ile gerçekleştiğini, Ni0.28Rh0.72@TiO2 katalizörü ile de ve yine %100 dönüşümle 1418 sa-1 çevrim frekansı (TOFcomplete) ile gerçekleştiğini göstermiştir. Bunlara ek olarak her iki katalitik sisteme sızma ve topaklaşmaya karşı dayanıklı bulunmuştur, bu da her iki katalizörü bu önemli tepkime için tekrar kullanılabilir katalizörler yapmaktadır.

The aim of this thesis is to develop heterogeneous catalytic systems that can catalyze the catalytic complete decomposition of hydrazine-borane (N2H4BH3, HB), which has atracted attention in the recent years as a solid hydrogen storage material. For this purpose, magnesium oxide (MgO) supported rhodium (Rh) nanoclusters (Rh@MgO) and titanium(IV) oxide (TiO2) supported nickel (Ni)-rhodium (Rh) alloy nanoclusters (NiRh@TiO2) have been synthesized and characterized by using advanced analytical/spectroscopic methods. The catalytic performances of these prepared heterogeneous catalysts have been examined in the catalytic decomposition of hydrazine-borane under mild conditions (50 °C, under air). The results gained from the catalytic test reaction have showed that the complete decomposition of hydrazine-borane (100% conversion) can be achieved with Rh@MgO and Ni0.28Rh0.72@TiO2 catalyst with turnover frequency (TOFcomplete) values of 2005 h-1 and 1418 h-1, respectively. More importantly, these catalytic system have been found to be highly resistant catalyst against agglomeration and leaching throughout the catalytic cycles, which makes them highly reusable catalyst for his important catalytic reaction.