Development of Multimetallic Nanocatalyst and for Hydrogen Production From Ammonia Borane in Liquid Phase

Abstract

Bu çalışmada, aktif karbon (AC) destekli palladyum, kobalt ve gümüş nano parçacık (PdCoAg/AC) katalizörleri, sodyumborhidrürün (NaBH4) indirgenmesiyle hazırlandı ve X-ışını difraksiyonu (XRD), taramalı elektron mikroskobu (SEM) ve enerji dağıtıcı X-ışını spektroskopisi (EDX), geçirimli elektron mikroskobu (TEM) ve X-ışını fotoelektron spektroskopisi (XPS) gibi çeşitli tekniklerle karakterize edildi. PdCoAg /AC katalizörü, düşük sıcaklıklarda bile amonyak boran (AB) 'nin hidrolizinde aktiftir. Tek metalli (Pd) ve iki metalli (PdCo) nano partiküller ile karşılaştırıldığında, bu üç metalli (PdCoAg) yapı AB hidrolizi için büyük ölçüde artan katalitik etkinlik göstermiştir. 25 ° C'de, 2 mmol AB ve 50 mg PdCoAg/AC katalizör kullanılarak yapılan deneyde hidrojen üretim hızı (HG) 4666.66 mL dak-1g-1olarak belirlendi. Bu çalışmada aynı zamanda AB'nin katalitik hidrolizi için gereken aktivasyon parametreleri Ea, ∆H ve ∆S sırasıyla, 26.84 kJmol-1, 29.42 kJmol-1 ve -108.42 Jmol-1K-1 olarak belirlendi. Ek olarak, bu çalışma (Pd: Co: Ag molar oranı = 6: 2: 2) olan Pd0.6Co0.2.Ag0.2/AC katalizörünün toplam çevrim frekansını (TOF) 6624 sa-1'lik olduğunu göstermiştir. Bu çalışmada ayrıca AB'den hidrojen (H2) üretiminin PdCoAg/AC üzerinden optimizasyonu, cevap yüzeyi yöntemi (CYY-RSM) kullanılarak incelenmiştir

In this study, activated carbon (AC) supported palladium, cobalt and silver nanoparticle (PdCoAg/AC) catalysts were prepared by in situ reduction of sodium borohydride (NaBH4) and characterized by various techniques such as X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscope (SEM) and energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDX), Transmissionelectronmicroscopy (TEM) and X-ray PhotoelectronSpectroscopy (XPS). The PdCoAg/AC catalyst is active in the hydrolysis of ammonia-borane (AB) even at low temperatures. Compared with mono- (Pd) and bi-metallic (PdCo) nanoparticles, this trimetallic (PdCoAg) structure showed greatly increased catalytic activity for AB hydrolysis. In the experiment carried out at 25 ºC, 2 mmol AB and 50 mg PdCoAg / AC catalyst, the hydrogen production rate (HG) was determined to be 4666.66 mL min-1g-1. The activation parameters (Ea, ∆H and ∆S) in the catalytic hydrolysis of AB were obtained 26.84 kJmol-1, 29.42 kJmol-1 and -108.42 Jmol-1K-1, respectively. In addition, the study showed that Pd0.6Co0.2CAg0.2/AC (Pd:Co:Ag atomic ratio=6:2:2) showed the total turnover frequency (TOF) value of 6624 h-1. In this study, additionally the optimization of hydrogen (H2) production by AB over PdCoAg/AC was investigated using response surface methodology (RSM).